A colecção de manuscritos foi constituída a partir do núcleo de manuscritos da Casa Real, ao qual foram incorporadas, as livrarias da Companhia de Jesus (S. Roque e Colégio de Santo Antão), da Congregação do Oratório e do Palácio das Necessidades. O conjunto foi, igualmente, enriquecido por aquisições ou por doações de importantes bibliotecas como a do 2.º Conde do Redondo, Tomé de Sousa, Pedro Mello Breyner, Francisco Maria Angelelli, José Monteiro da Rocha, D. Luís de Sousa, D. Carlota Joaquina de Bourbon, D. Maria Francisca Benedita, D. Pedro V, D. Luís I, entre outros.

CÓDICES

Colecção constituída por cerca de 2.512 códices de conteúdos diversos de entre os quais se destacam os seguintes núcleos:

Jesuítas na Ásia — Núcleo composto por 61 volumes considerados como uma fonte imprescindível para a História dos Portugueses em Macau e Extremo Oriente, com particular relevância no que respeita às missões jesuíticas no Real Padroado Português. Esta documentação, apesar do critério de arrumação ter sido meramente topográfico, subdivide-se em séries: Cartas, Miscelâneas, Missões de Tonquim, Província da China e Província do Japão.

Rerum Lusitanicarum / Symmicta Lusitanica — Conjunto constituído por 226 códices, mandados copiar por D. João V, de todos os documentos respeitantes à história do Reino de Portugal,que se encontravam nos arquivos da Cúria Romana. Das várias unidades que compõem a colecção são de salientar breves papais, missões na China, decretos das congregações sagradas, entre outros. Inclui documentação em latim e italiano.

Genealogias e Nobiliários — Núcleo com proveniência repartida pelos acervos das livrarias do Palácio das Necessidades e do Conde de Redondo, reúne obras de Genealogia, árvores genealógicas, portuguesas e castelhanas, livros de linhagens e nobiliários, de diversos autores, como o Livro de Linhagens de Portugal, de Damião de Góis ou o nobiliário, em 23 vols., Familias do Reyno de Portugal, de Belchior Andrade Leitão.

Miscelâneas Históricas — Núcleo datado do séc. XVI-XVIII, com as mais diversas tipologias documentais como cartas régias, provisões, alvarás, regimentos, descrições, etc., sobre os mais diferentes assuntos como organização politica, militar e eclesiástica, conflitos com outras potencias pela posse de determinados territórios, embaixadas a reinos indígenas, etc.

Governos — Conjunto documental com mais de uma centena de códices, que resulta do desempenho dos mais diversos cargos governativos, políticos, eclesiásticos e militares exercidos em Portugal, Algarve, Angola, Brasil, Espanha, Índia, etc., renuindo diferentes fundos agrupados e identificados, maioritariamente, a partir do titular de cada cargo, como é o caso de D. João de Castro, D. Pedro de Castilho, D. António de Ataíde, D. Francisco de Távora, D. Luís de Mendonça Furtado, Visconde de Vila Nova da Cerveira, entre outros.

Embaixadas — Colecção referente à actividade diplomática portuguesa, identificada, na sua maioria, pelo nome do embaixador, como é o caso de Manuel Pereira Sampaio, embaixador em Roma.

Iluminados — Colecção com cerca de uma centena de códices com diferentes técnicas e ornamentos como desenhos à pena, iluminuras, capitais iluminadas, etc., destacando-se o Cancioneiro da Ajuda, A Phenix de Portugal e Retrato de várias Aves de João Nunes Tinoco ou Regime du Corps de Aldebrandino de Siena, entre outros.

Obras de referência:

• Inventário dos Códices / Maria da Conceição de Carvalho Geada (Inventário manuscrito, só disponível localmente)
• Índice abreviado das Genealogias manuscritas da Biblioteca da Ajuda / Carlos Alberto Ferreira
• Inventário dos manuscritos da Biblioteca da Ajuda referentes à América do Sul / Carlos Alberto Ferreira
• Inventário dos códices iluminados até 1500: inventário do Património Cultural Móvel / Coord. Isabel Cepeda, Teresa Duarte Ferreira.
• Iluminuras, aguarelas, ornatos e desenhos à pena da Biblioteca da Ajuda / Carlos Alberto Ferreira
• Jesuítas na Ásia: catálogo e guia / Coord. Francisco da Cunha Leão
• O Índico Na Biblioteca Da Ajuda: Catálogo dos Manuscritos Relativos a Moçambique, Pérsia, Índia, Malaca, Molucas e Timor / Coord. Francisco da Cunha Leão
• Macau e o Oriente na Biblioteca da Ajuda / Francisco da Cunha Leão
• Manuscritos da Ajuda: guia / A. Silva Rego

DOCUMENTOS AVULSOS

Colecção constituída por um conjunto de 200 caixas com um total de 33.000 manuscritos, datados dos séc. XIV-XX. de temática e suporte diverso. Entre eles encontram-se núcleos de correspondência de D. João I, D. Maria I, Conde do Redondo, bem como núcleos relativos ao Erário Régio, no séc. XVIII, Casa de Aveiro e Ministério do Reino, entre outros.

Obras de referência:

• Catálogo Manuscritos / Maria da Conceição Geada (catálogo de 37 vols. manuscrito, só disponível localmente)
• O Índico Na Biblioteca da Ajuda: Catálogo dos Manuscritos Relativos a Moçambique, Pérsia, Índia, Malaca, Molucas e Timor / Coord. Francisco da Cunha Leão
• Macau e o Oriente na Biblioteca da Ajuda / Francisco da Cunha Leão